中国北部平原の農地および農産物におけるカドミウム、鉛、銅、亜鉛の蓄積の要因 | 臨沂 HorizonForward Innovations Group Co.,Ltd

Scientific Reports volume 13、記事番号: 7429 (2023) この記事を引用

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農地土壌への重金属の蓄積は食料安全保障に関係します。本研究では、地理的検出器を使用して、中国北部平原の農地土壌および生産物中のCd、Pb、Cu、Znの蓄積に対する6種類の要因（11要因）の影響を調査し、支配的な要因を確認しました。その結果、地域の農地土壌には重金属が蓄積しており、カドミウムの蓄積が深刻であることが判明した。重金属の蓄積は、政策要因（肥料や農薬の管理と使用量の削減）、施肥要因（有機肥料や化学肥料の施用）、農薬要因（除草剤や殺虫剤の散布）、大気沈着要因（重金属）によって大きく影響されました。大気堆積中の金属濃度）。政策要因が他の 3 種類の要因よりも優勢でした。大気中の堆積物や肥料や農薬の過剰な使用は、重金属の蓄積に直接つながります。有機肥料は高濃度の重金属と多量の施用量により、農地土壌に高レベルの重金属を供給してきました。この研究は、策定された施肥と農薬削減のための行動計画が、調査地域の農地土壌および農産物中の重金属の蓄積を効果的に減少させることができることを示唆しています。

農産物の安全性を考慮し、中国では農地土壌の重金属汚染が大きな注目を集めている。 2005 年から 2013 年までの土壌汚染状況に関する最初の全国調査に基づくコミュニケが、中国環境保護部と国土資源部によって発行されました1。コミュニケは、国土の 13.3% が重金属によって汚染されており、汚染された耕地に含まれる典型的な重金属は Cd、Ni、Cu、As、Hg、Pb であることを示しました。研究 2 では、2000 年から 2018 年までの中国の農地土壌汚染に関する研究のレビューが実施され、農地内のカドミウムの平均濃度が 0.86 mg kg-1 であることが明らかになりました。平均値は、中国の農地における土壌汚染のリスクスクリーニング閾値（0.6 mg kg-1）を超えました3。別の研究 4 では、華北平原の北部地域にある都市中心部の境界内に位置する農地が、重金属濃縮の主要なゾーンとして機能していることが示されました。重金属は作物の成長を阻害し5、作物の収量が減少する可能性があります。さらに、農作物に含まれる重金属は人体に蓄積し、毒性を引き起こす可能性があります。食用作物における重金属の制限値の超過は、他の地域よりも中国南部でより一般的でした6。これは土壌の酸性化によって引き起こされる重金属の植物利用可能性の高さが部分的に原因でした7。中国は世界の耕地面積のわずか8.2％しか持たないが、世界人口の約18.1％を擁する。耕地における重金属汚染は中国人の生存にとって重要な問題である。

農地土壌中の重金属は、自然起源と人為起源の 2 種類の起源に由来します。自然源は土壌の種類と土壌母材に関連しています8。例えば、土壌中の Cr と Ni は主に中国の濰坊の母材の影響を受けており 9、Cu と Zn はパキスタンのシアールコートの農地土壌に含まれる地質起源のものでした 10。ほとんどの重金属は、自然源ではなく人為起源が農地土壌に寄与しています。金属製錬は、中国北西部の上丹渓谷の農地土壌の Cu、Pb、Zn、As に大きな影響を与えました11。自動車の排気ガスは、ヨルダンの農業道路の土壌における重金属の人為的発生源の 1 つです12。中国の黒竜江省と浙江省の農地土壌における Cd、Hg、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Ni などの重金属の主な元素源は大気堆積でした 13,14。農業生産活動も農地土壌への重金属投入に大きな影響を与えた。中国寿光市の施設農業土壌における重金属の蓄積は、有機肥料、リン酸肥料、複合肥料の施用に関連していた15。農薬は、農業土壌における重金属の重要な人為的発生源の 1 つであることが示唆されています 16。わらの帰還は、中国中部の江漢平原の農地土壌における顕著なカドミウムの蓄積に直接つながることが実証されました17。灌漑用水は重金属 (As、Cd、Cu、Hg) の主な供給源であり、中国の長江デルタ地帯の農地土壌への総投入量の 60 ～ 71% を占めています18。さらに、バイオソリッドの利用、下水灌漑、廃棄物処理も農地土壌中の重金属の蓄積に影響を与えました8。

重金属の主な発生源は、地域によって農地土壌とは異なります。中国の農地土壌における重金属の最も重要な発生源は大気沈着であるが、ヨーロッパ諸国では有機肥料および化学肥料および農薬が主な発生源であった19。カドミウムの主な発生源は、中国では大気沈着、灌漑および家畜糞尿の散布、ヨーロッパでは大気沈着、化学肥料の散布および灌漑であった20。中国北部では、高度に発達した重工業と石炭燃焼の増加により、大気の堆積が農地土壌への重金属のほとんどをもたらし、中国南部では、農業生産と畜産業が盛んだったため、家畜ふん尿の寄与が明らかに高かった21。人間活動の大きな影響下にある都市近郊の農地土壌では、道路粉塵と固形廃棄物の寄与率が他の重金属よりも鉛の方が高かった22。さらに、さまざまな重金属の主な発生源も異なりました。 Cd、Cr、Hg の大部分は大気沈着によって水田に寄与しましたが、二次的な発生源は Cd については灌漑用水、Cr と Hg については肥料でした 23。

重金属の発生源を阻止することが、農地土壌の汚染を制御するための主要な戦略として提案されています6。中国政府が実施したいくつかの典型的な政策は、重金属発生源の削減に貢献した。 2013 年に、大気汚染の予防と管理に関する行動計画が発行され、実施されました24。行動計画は、石炭の使用量の削減と粉塵の制御による大気中の微粒子の削減に焦点を当てました。 2017 年に行動計画の目標は完全に達成されました。全国の農地土壌における大気沈着も、行動計画の実施により効果的に削減されました。中国では、主に土壌検査と配合肥料（STFF）を通じて肥料使用量の削減が行われています。 STFF は 2005 年から全国に展開されています25。STFF には、土壌栄養素の測定、施肥スケジュールの作成、圃場での肥料の散布が含まれます。 STFF の適用は、肥料の合理的な適用を通じて土壌の肥沃度、作物の収量と品質を向上させる可能性があります。 STFFの施用により肥料施用量が減少しました。 2015年以降、化学肥料の施用量を減らすために、STFFに加えて、化学肥料の施用を代替するために、有機肥料とわらの施用量を合理的に増やすことが一般的に提案されています。同年以来、農業生産における農薬の使用を削減するための一連の措置が実施されている26。 2022 年には中国農業農村部も 2025 年までの農薬削減行動計画（APPR）を発表した27。その対策には、事例に応じた治療法、植物の病気や害虫を正確に予測すること、病気に強い植物や害虫を栽培することが含まれていた。害虫に強い品種の開発、効率的な農薬散布装置の使用、緑化予防・管理技術の促進など。これらの対策は STFF の適用と共通して実施されました。

現在までに、農地土壌における重金属の発生源配分に関する多くの研究が行われてきた。しかし、農業、工業、社会の地域発展が不均衡であるため、その源は地域によって異なっていました。さらに、地方自治体の政策執行力が農地土壌中の重金属発生源削減に大きく影響した。したがって、代表的な地域で調査を実施することが不可欠でした。この研究では、中国北部平原の伝統的な農業地域が研究地域として選択されました。地理的検出器を使用して、農地土壌および農産物中の Cd、Pb、Cu、Zn の蓄積の推進要因を確認しました。支配的な要因を決定するために、駆動要因間の相互作用と差異も調査されました。この研究の結果は、地域の農地土壌や農産物への重金属の蓄積を防ぐための重金属発生源の管理に対する科学的根拠を提供します。

調査地域は中国北部平原の中央に位置しています（図1）。調査地域の標高は 44.8 m から 66.8 m に上昇しました。 2018年の平均気温は15.4℃、降水量は697.4mmでした。この地域は古くから穀物や野菜の主要産地でした。作付体系は一年二毛作が主体であり、近年は一年三毛作の農地面積が増加している。主な農業土壌グループはフルボ水性土壌です。 1980 年以降、農業生産には化学肥料、有機肥料、農薬が広く使用されています。化学肥料は主に NPK 化成肥料で、有機肥料は主に家畜排せつ物から自家生産されています。農薬は主に除草剤と殺虫剤でした。灌漑用水は地下から汲み上げています。主な産業は木材加工と衣料品であり、調査地域には環境汚染の深刻な企業は存在しない。

調査地域とサンプリング場所の位置。境界は土地利用の現状に応じて決定されました。このマップは National Platform for Common Geospatial Information Services (https://www.tianditu.gov.cn/) から取得し、ArcGIS 10.4 (ESRI、レッドランズ、カリフォルニア州、米国) で作成しました。

サンプリング場所は、灌漑井戸のある農地にありました。サンプリングは中国農業農村部および中国生態環境部の推奨方法を参考にした3,28,29。 2018年10月にパクチョイのサンプルを20ヶ所、トウモロコシのサンプルを45ヶ所から採取しました（図1）。土壌および灌漑サンプルは植物サンプリングによって収集されました。各サンプリングエリアの範囲は 200 m × 200 m でした。確率的手法に従って、9 つの土壌サンプル (0 ～ 20 cm) が収集され、9 つの植物全体のサンプルも収集されました。９つの土壌サンプルと９つの植物サンプルをそれぞれ１つの土壌サンプルと１つの植物サンプルとして混合した。ゴム栓付きの 2 L ガラス瓶を灌漑用水の収集に使用しました。使用前に、ガラス瓶とゴム栓を対応する灌漑用水で 3 回洗浄しました。ポンプをオンにして少なくとも 5 分間水を排出し、その後、灌漑用水をガラス瓶に集めました。充填時、ボトルはゴム栓で覆われていました。用水井戸は長さ2メートル、幅1メートル、高さ2メートルの小さな家の中にありました。ナイロンブラシを使用して、用水井戸ハウスの屋根から大気堆積物を収集しました。大気堆積物を清潔な紙袋に入れ、セロハンテープで袋を密封した。有機肥料、化学肥料、農薬のサンプルも調査地域の農家や農業資材会社から収集されました。採取した土壌、植物、灌漑用水、大気堆積物、肥料、農薬のサンプルを氷嚢を用いて保温箱に入れ、4℃に保ちました。箱はできるだけ早く研究室に運ばれました。実験室では、土壌サンプル、堆積物サンプル、肥料サンプルを風乾して粉砕し、石や草の破片を取り除き、サンプルボトルに保管しました。植物サンプルは脱イオン水で注意深く洗浄され、土壌粒子やその他の不純物が除去されました。根と可食部分（トウモロコシの粒、パクチョイの葉）を105℃で40分間オーブン乾燥し、その後、一定の重量が得られるまで75℃に保った。乾燥した植物サンプルを粉砕し、サンプルボトルに分注しました。すべてのサンプルは 4 °C の冷蔵庫に保管されました。

電気ホットプレート上で酸分解混合物 (HCl、HNO3、HF、および HClO4) を使用して土壌サンプルと堆積物サンプルを分解し、Cd、Pb、Cu、および Zn3O の濃度を測定しました。 DTPA は土壌から重金属の不安定な部分を抽出するために使用されました 31。灌漑用水サンプルを電気ホットプレート上で HNO3 で消化し、重金属の濃度を測定しました 32。重金属の濃度を測定するために、電気ホットプレート上で植物サンプルを酸消化混合物 (HNO3 と HClO4) で消化しました 33。肥料サンプルを電気ホットプレート上で HCl と HNO3 で消化し、重金属の濃度を測定しました 34。重金属の濃度を測定するために、農薬サンプルを実験室用マイクロ波システムの王水に入れました35。サンプル中の重金属の濃度は、誘導結合プラズマ質量分析法 (ICP-MS: PerkinElmer NexION 300X; iCAP6300) で測定されました。標準回収率は 93.5 ～ 104.2% で、相対標準偏差 (RSD) は 5% 未満でした。これは、試験方法の精度と精度が高いことを示しました。検出限界 (LOD) と定量限界 (LOQ) は、それぞれ 1.1 ～ 12.3 ng L-1 と 3.5 ～ 38.9 ng L-1 でした。

サンプルの収集と分析に使用されるすべての方法は、中国の農業農村部および生態環境部によって推奨されています。使用前に、すべてのガラス製品とプラスチック容器を 20% (v/v) HNO3 に少なくとも 24 時間浸し、最初に蒸留水で、次に脱イオン水で徹底的にすすぎました。さらに、低木葉材料 (GBW-07603) および黄土材料 (GBW-07408) からなる認定参照サンプルが品質管理に使用されました。元素の測定濃度と認定濃度の差は 10% 以内でした。

サンプルの収集と分析に使用されたすべての方法は、中国農業農村省および中国生態環境省の推奨方法に従って実行されました。土壌、灌漑用水、トウモロコシのサンプルの収集は地元の農業局によって許可されました。

変動関数を使用することにより、地球統計解析において空間分布パターンと地域変数の相関性が調査されました36。通常のクリギング補間は効果的な方法の 1 つでした。この研究では、ArcGIS 10.4 (ESRI、レッドランズ、カリフォルニア州、米国) で、通常のクリギング補間を使用して、土壌中の重金属の総濃度と DTPA 抽出の空間分布、および根と可食部分の重金属の濃度を調査しました。正規性テストは、ArcGIS 10.4 の Normal QQPlot を通じて実行されました。テストの結果、データは正規分布に従っていることがわかりました。相互検証により、予測値が測定値に近いことが示されました。

地理的検出法は、要因 (反応要因) の空間的に階層化された不均一性を調査し、支配的な推進要因 (説明要因) を決定するために使用できます 37,38。この統計手法は、1 つの独立変数が 1 つの従属変数に重要な影響を与える場合、それらの空間分布は同等であるという仮説に基づいています。線形仮説を持たないこの方法は、洗練された形式と明確な物理的意味を持っていました。応答因子のデータは数値であり、説明因子のデータはいくつかの分類として離散化される必要があります。この方法の独特な利点は、応答因子に対する 2 つの説明因子の相互作用を調査できることです。各説明因子の q 値と 2 つの説明因子の相互作用 q 値を比較することで、相互作用の存在、強度、方向、直線性を判断できます。

この方法には、要因検出器、相互作用検出器、生態学的検出器、およびリスク検出器の 4 つの機能が含まれていました。因子検出器は、応答因子に対する説明因子の影響を測定しました。 q 値が高いほど、影響が大きいことを示します。相互作用検出器は、2 つの説明因子が応答因子に相互作用的な影響を与えているかどうかを明らかにしました。相互作用のタイプを表 1 に示します。生態検出器は、F 統計によって評価された 2 つの説明因子の影響の違いを特定しました。リスク検出器は、説明因子の各階層における応答因子の平均値間の差の有意性を示しました。関連する計算は、Microsoft Excel (http://geodetector.cn/) に基づく GeoDetector ソフトウェアを使用して実行されました。

因子システムには、応答因子と説明因子が含まれていました。この研究の主な目的は、応答因子に対する説明因子の影響を調査し、支配的な説明因子を決定することでした。 4 つの応答因子には、土壌中の Cd、Pb、Cu、Zn の総濃度と DTPA 抽出、および根と可食部分の重金属の濃度が含まれます。 11 の説明因子を表 2 に示します。土壌タイプ (ST) は重金属の天然源に関係します。さらに、ST は地力の維持と供給の能力を決定する性質であり、したがって農業慣行に影響を与えました39。土壌肥沃度グレード (SFG) は STFF 適用の主な基礎であり、肥料と農薬の使用に影響を与えました。灌漑頻度（IF）と灌漑用水中の重金属濃度（HMCIW）が、農地土壌への重金属投入量に影響を与えると考えられる灌漑要因として選択されました18。 STFFと農薬削減の実施措置を含む、肥料と農薬の使用を削減する管理(MRUFP)が政策要素として選択されました。 STFF プロジェクトと APPR プロジェクトは、それぞれ 2007 年と 2015 年に調査地域で実施されました。調査対象地域では、MRUFP には標準値と非標準値が含まれていました。標準 MRUFP では、STFF および APPR の勧告に厳密に従って肥料と農薬の施用が行われており、非標準 MRUFP では肥料と農薬の過剰使用が発生しました。農地の重金属濃度に影響を与えることが実証されている施肥要因として、有機肥料の施用量（AQOF）、化学肥料の施用量（AQCF）、およびわらの施用量（AQS）が選択された21,40。また、農薬因子として除草剤散布量（AQH）と殺虫剤散布量（AQI）を選定した。中国北部平原の農地土壌における重金属の主な発生源は、大気の堆積であることが近年証明された。大気堆積中の重金属濃度 (HMCAD) が説明因子として選択されました。要約すると、説明因子には土壌因子（ST、SFG）、灌漑因子（IF、HMCIW）、政策因子（MRUFP）、施肥因子（AQOF、AQCF、AQS）、農薬因子（AQH、AQI）、大気因子の6種類が含まれる。堆積係数 (HMCAD)。

すべての応答因子といくつかの説明因子 (HMCIW、HMCAD) のデータは、実験室分析を通じて取得されました。 ST、SFG、IF、ASTFF、AQOF、AQCF、AQH、AQI、および AQS のデータは地方農政局から提供され、地元農家への調査を通じて検証されました。説明因子の離散化は先行研究41の手法を用いて行った。

離散化手法に従って、各説明因子は異なるレベルに分類されました（表 2）。リスク検出器の結果は、各説明因子のさまざまなレベルでの応答因子の平均値が大幅に異なることを示しました (p < 0.05; 大量のデータについては詳細なデータが完全には示されていません)。これは、選択された離散化方法が最適であることを示しています。収集された土壌サンプルの大きな土壌グループは、8 つの土壌属を含むフルボ水性土壌でした。土壌サンプルのほぼ 3 分の 2 は、耕作適性の高いローム質のフルボ水性土壌でした。土壌サンプルの 60% 以上の土壌肥沃度は中程度であり (土壌肥沃度グレード 2、3、および 4)、土壌サンプルが 3 つだけ高かった (土壌肥沃度グレード 1)。トウモロコシ土壌とパクチョイ土壌の各地力グレードの割合はほぼ同じであった。トウモロコシまたはパクチョイのサンプリング地点の半分以上は年に 1 回以上灌漑されており、トウモロコシまたはパクチョイの灌漑水サンプルのほぼ半分に含まれる重金属濃度は高レベル (レベル 3) に属していました。 Cd、Pb、Cu、Zn の濃度は、灌漑用水中の重金属の制限値 (Cd: 10 μg L-1、Pb: 200 μg L-1、Cu: 1000 μg L-1、Zn: 2000 μg L-1) よりもはるかに低かった。中国ではμg L−1）29。トウモロコシまたはパクチョイのサンプリング場所の 70% 以上が基準 MRUFP を下回り、肥料 (レベル 1、2、および 3) および農薬 (レベル 1、2) の散布量が低かった。規格外の MRUFP (30% 未満) に基づくサンプリング現場では、作物や野菜の生産を確保するために過剰な肥料や農薬が使用されました。同様に、標準的な MRUFP を使用したほとんどのサンプリングサイトの HMCAD は低レベル (レベル 1、2、および 3) に属し、非標準の MRUFP を使用したサンプリングサイトの HMCAD はレベル 4 に属しました。AQS の各レベルのサンプリングサイトは、ほぼレベル 4 に属していました。同じ。

土壌および植物中のカドミウムと鉛の濃度は、調査地域の北西部から中央部で他の地域よりも高かった(図2)。土壌と植物中の銅と亜鉛の濃度は、調査地域の西部と北部で他の地域よりも高かった。土壌および植物中の重金属の平均値は、トウモロコシのサンプリング場所よりもパクチョイのサンプリング場所の方が高かった(表 3)。トウモロコシの 23 サンプリング地点の Pb の総濃度とトウモロコシ 20 サンプリング地点の Zn の総濃度を除き、他のサンプリング地点の土壌中の重金属の総濃度は地域の土壌のバックグラウンド値より高かった（表）。 3)。これは、調査地域の農地土壌に重金属が蓄積していることを示しています。トウモロコシの 4 つのサンプリング地点とパクチョイの 6 つのサンプリング地点のカドミウムの総濃度を除き、他のサンプリング地点の土壌中の重金属の総濃度は、中国の農地の土壌汚染のリスクスクリーニング値よりも低かった（表 3）。トウモロコシサンプリングサイト 3 か所とパクチョイサンプリングサイト 3 か所の可食部のカドミウム濃度を除き、他のサンプリングサイトの可食部の重金属濃度は中国の食品の制限値よりも低かった（表 3）。これは、調査地域の農地土壌におけるカドミウムによる光汚染を示しています。

土壌および植物中の Cd、Pb、Cu、Zn の空間分布。単位はmg kg-1であった。

因子検出器の結果は、土壌および植物中の重金属に対する MRUFP、AQOF、AQCF、AQH、AQI、および HMCAD の重大な影響を示しました (図 3)。リスク検出器の結果は、これらの説明因子のレベルが増加するにつれて、応答因子が大幅に増加することを示しました (図 4、p < 0.05)。土壌および植物中の重金属濃度が高かったのは、規格外の MRUFP、高 HMCAD、多量の肥料や農薬の施用量を含むサンプリング場所であり、またその逆も同様でした。生態学的検出器の結果は、MRUFP、AQOF、AQCF、AQH、AQI、および HMCAD の影響が、トウモロコシまたはパクチョイのサンプリング現場の土壌および植物の重金属濃度に対する他の説明因子の影響と有意な差があることを示しました。影響は、MRUFP、AQOF、AQCF、AQH、AQI、および HMCAD の間で有意な差はありませんでした (図 5、p < 0.05)。これは、これらの説明要因が応答要因に重大な影響を与えていることを示しています。相互作用検出器の結果は、MRUFP と AQOF、AQCF、AQH、および AQI の間の相互作用、および HMCAD と MRUFP、AQOF、AQCF、AQH、および AQI の間の相互作用が非線形に強化され、他の説明因子間の相互作用が二変量強化されたことを示しました (図５、ｐ＜０．０５）。これは、MRUFP がトウモロコシとパクチョイの両方のサンプリング場所で土壌と植物の重金属濃度に対する AQOF、AQCF、AQH、および AQI の影響を大幅に強化し、HMCAD の影響が MRUFP、AQOF、AQCF、 AQH、AQI。

因子検出器の結果。 *: q 統計は 0.01 レベルで有意です。 #: q 統計は 0.05 レベルで有意です。

リスク検出器の部分的な結果。各列は、対応する説明因子のレベルにおけるサンプリングサイトの関連する応答因子の平均値を示しました。列上の異なる小文字は、一元配置分散分析 (ANOVA) に基づく p < 0.05 での有意差を示します。

生態学的検出器 (a) と相互作用検出器 (b) の結果。

中国南部におけるこれまでの研究では、農業用土壌中の重金属の主な供給源は灌漑用水であることが示されている18,44。しかし、土壌および植物中の重金属に対する灌漑因子 (IF および HMCIW) の影響は顕著ではないことがわかりました。これは、この研究では灌漑用水中の重金属濃度が低く、灌漑頻度が限られていたことに起因する可能性があります。これまでのところ、農地土壌における重金属の蓄積と生物学的利用能に対するわら帰還の促進効果については、依然として議論の余地がある17,45。土壌中でのわらの分解は複雑なプロセスであり、分解生成物と重金属との間にさまざまな相互作用を引き起こします。私たちは、土壌や植物中の重金属の蓄積に対するわらの帰還の影響は有意ではないことを発見しました。これは農業生産の慣行に起因している可能性があります。調査地域では藁を燃やすことは禁止されていた。廃わらは飼料として畜産・養鶏場に優先的に販売され、残りは農地に施用された。 2015年以降、農地土壌中の有機物を増加させ、化学肥料の施用量を減らすために、わらの施用量を合理的に増やすことが奨励されています。わらの返却は土壌肥沃度の需要に完全に基づいているわけではなく、非常にランダムでした。さらに、わら中の重金属濃度は低かった。これらの要因が、わら返しの目に見えない影響を引き起こしました。

農地土壌における重金属の主な元素源は、施肥や農薬散布ではなく大気沈着であることが示唆されており、大気沈着中の重金属は主に重工業や石炭燃焼に由来します21。しかし、華北平原の農地におけるカドミウム、鉛、銅、亜鉛の蓄積は、主に肥料や農薬の散布などの長期にわたる農業行為によるものであることが実証されており、大気の沈着が二次的な重金属の外因性発生源であった46。。中国北部平原で行われた別の研究では、土壌中の重金属の蓄積が有機肥料、リン酸肥料、複合肥料の施用に関連していることが示されました15。この研究では、地理的検出器の結果は、土壌および植物中の重金属の蓄積に対する大気の堆積および肥料および殺虫剤の使用の支配的な促進効果も示した。中国北部では、浮遊重金属は粗大粒子で豊富に存在し、主に汚染源周辺の地域に沈着しています47。したがって、いくつかの重金属汚染源は、関連する重金属の蓄積とともに農地土壌の周囲に分布しました。調査を通じて、調査地域内またはその周囲に他の重金属汚染源は存在しませんでした。 2013 年から 2018 年にかけて地域の大気汚染防止・抑制計画が実施されたことにより、関連産業からの煤煙排出量は大幅に減少しました。2017 年末までに蒸気量 100 キロトン以下の石炭焚きボイラーは解体され、汚染物質は蒸気量100キロトンを超える石炭焚きボイラーの排出は厳しく管理された。大気中に沈着した重金属は、周囲の農地から風によって舞い上がった粉塵に由来している可能性があります。さらに、相互作用検出器の結果から、肥料や農薬の使用量を減らす管理や肥料や農薬の施用量を管理することで、土壌や植物の重金属濃度に対する大気沈着の影響が大きく高まることが分かりました。したがって、土壌および植物における重金属の蓄積に対する大気沈着およびその他の重要な説明因子の影響も同様に重要であった。

調査地域では、有機肥料および化学肥料中に重金属が検出されました (表 4)。有機肥料中の重金属濃度は化学肥料よりもはるかに高かった。すべての採取地における有機肥料の施用量は、国の平均値（2.25 t hm−2）を上回っていた48。ほとんどのサンプリング地点における有機肥料の施用量は、国の平均値 (369.58 kg hm−2、国連食糧農業機関のデータ、https://www.fao.org/faostat) を上回っていました。有機肥料や化学肥料の施用により、農地への重金属の蓄積が引き起こされました。農薬の使用は、農地土壌への重金属の蓄積を誘発する可能性があります49,50。収集された農薬 (除草剤および殺虫剤、表 4) からは、さまざまな濃度の Cd、Pb、Cu、および Zn が検出されました。さらに、2018年の中国の除草剤と殺虫剤の散布量は、農薬（合計）の散布量をはるかに上回っていました（2.17kg(L)hm−2、国連食糧農業機関のデータ、https://www .fao.org/faostat)。除草剤や殺虫剤の使用により、農地内の重金属が増加する可能性があります。簡単に言うと、大気堆積、肥料や殺虫剤の過剰な施用、大気堆積は、研究地域の農地土壌における Cd、Pb、Cu、Zn の蓄積を直接引き起こしました。

因子検出器は、土壌および植物中の Cd、Pb、Cu、および Zn の蓄積に対する、肥料および農薬の使用および大気沈着を削減する管理政策が重大な影響を及ぼしていることを示しました。さらに、相互作用検出器は、MRUFP による施肥、農薬の使用、大気堆積の影響が大幅に強化されていることを示しました。 4 種類の推進要因のうち、MRUFP が支配的な要因でした。実際、基準外の MRUFP が存在する地域では、肥料や農薬の使用量が多く、大気中に堆積した重金属の濃度も高かった。 MRUFP が非標準的に適用された地域には、調査地域の農地の土壌肥沃度レベルが高い地域と低い地域の約半分が含まれていました。地力の高い農地では、年三毛作の農地面積が年々増加した。集約度の高い農業生産活動では、農産物の収量と品質を確保するために、肥料と農薬を多量に散布する必要があります。地力の低い農地では、地力を高めるために多量の肥料が施用され、農作物の収量と品質を確保するために大量の農薬も使用されました。調査地域全体で STFF が適用され、農薬の使用が削減されているにもかかわらず、2011 年以降、管理は徐々に緩和されています。これらの地域では、農業生産の必要性により 2011 年以降、肥料と農薬の使用が増加し、蓄積を誘発しています。土壌や植物中の重金属の量。調査地域内またはその周囲には他の重金属汚染源が分布していないため、粉塵中に大気中に沈着した重金属が周囲の農地から風によって舞い上がったものと考えられます。高濃度の重金属を含むこの誘発された大気堆積は、標準外の MRUFP が存在する地域に分布することになり、またその逆も同様です。このため、肥料や農薬の使用を減らすには、農地の土壌や農産物への重金属の蓄積を防ぐための厳格な管理措置が必要です。

採取した有機肥料および化学肥料サンプル中の重金属濃度を分析した結果、有機肥料中の重金属濃度は化学肥料よりもはるかに高く、一部の有機肥料サンプルではCdやPbの濃度が基準値を超えていることが判明しました。中国における肥料の制限（表 4）。これは、中国の典型的な北部野菜畑における一般的な肥料中の重金属の含有量分析の結果と一致しており44、外国の研究結果とは矛盾していた50。海外の研究では、化学肥料中のカドミウム、鉛、銅、亜鉛の濃度が肥料肥料よりもはるかに高いことが示されています。これは中国における化学肥料の品質管理が厳格だったためと考えられる。調査地域では、ほとんどの有機肥料は農民が家畜や養鶏場から購入した家畜糞尿から自家生産されており、市販の有機肥料は価格が高いため広く使用されていませんでした。自家生産した有機肥料の品質は保証できませんでした。さらに、2015年以降、化学肥料の施用に代わる有機肥料の増量が提案されています。したがって、調査地域における有機肥料の施用量は、化学肥料の施用量よりもはるかに多かった（表２）。したがって、有機肥料は化学肥料よりも多くの重金属を農地土壌にもたらしました。以前の研究では、化学肥料を有機肥料に置き換えると土壌中の Cd、Pb、Cu、Zn の蓄積が誘発されることも示されました 52。農業土壌や農作物への重金属の蓄積を防ぐために、有機肥料の適用は STFF の推奨事項に従う必要がありました。価格管理を前提として、自家生産有機肥料を標準化された市販有機肥料に置き換えることは有効な方法であった。品質を保証するには、市販の有機肥料中の重金属の規範的な監視が不可欠です。

この研究では、中国北部平原の土壌中にカドミウム、鉛、銅、亜鉛が蓄積している主要な穀物と野菜の生産地域が研究地域として選択されました。地理的検出法を使用して、農業土壌および農産物中の Cd、Pb、Cu、および Zn の蓄積の推進要因を決定しました。政策要因（肥料および農薬の使用削減管理）、施肥要因（有機肥料および化学肥料の施用）、農薬要因（除草剤および殺虫剤の施用）、および大気沈着要因（大気沈着中の重金属濃度）が、環境に重大な影響を及ぼした。土壌や植物中の重金属の蓄積。これらの要因のうち、政策要因が他の 3 種類の要因の影響を大きく高める主要な推進要因でした。大気の堆積や肥料や農薬の過剰な散布は、土壌や植物への重金属の蓄積を直接引き起こします。有機肥料は重金属濃度が高く、施用量が豊富なため、農地土壌に高レベルの重金属を供給します。策定された施肥と農薬削減のための行動計画の適用により、土壌と植物中の重金属の蓄積が効果的に減少しました。調査地域の農地土壌における重金属の蓄積を防ぐために、有機肥料の標準的な施用と有機肥料中の重金属の規範的なモニタリングが提案された。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、甘粛省教育省若手医師財団 (2022QB-172) および甘粛省自然科学財団 (20JR10RA288、21JR7RA693、21JR1RA319) の支援を受けました。著者らは、野外サンプリングと臨床検査において蘭州市大学の Maoquan Liang、Yifei Xue、Yixin Zhang、Rongye Li、Liqi Fan、および Ping Zhang の協力に感謝します。また、山東省曹県農業農村局のご支援にも感謝いたします。

蘭州市大学化学工学部、蘭州市、730070、中国

ジェン・リウ＆ジュン・リー

黄河流域都市環境汚染制御研究センター、蘭州市大学、蘭州市、730070、中国

鄭劉

Gansu Academy of Eco-Environmental Sciences、城関区、蘭州、730000、中国

イン・バイ

甘粛省白陰生態環境監視センター、白陰、730900、中国

高ジュンホン

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ZL は実験を設計し、データを分析し、すべての図と表を準備し、原稿を書きました。 YB は研究を監督し、原稿を修正し、研究データを維持しました。 JGとJLはサンプリング、調査、室内試験を実施し、その他の資料を収集しました。

イン・バイへの対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Liu、Z.、Bai、Y.、Gao、J. 他。中国北部平原の農地および生産物におけるカドミウム、鉛、銅、亜鉛の蓄積の要因。 Sci Rep 13、7429 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-34688-6

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受信日: 2023 年 2 月 8 日

受理日: 2023 年 5 月 5 日

公開日: 2023 年 5 月 8 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34688-6

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